二维(2D)材料由于其超薄的厚度、高度的机械柔性、可调谐的带隙以及易于定制的范德华异质结构,被广泛应用于通信、红外探测、航空航天以及生物医学等领域。其中2D Bi₂O₂Se作为一种新兴的二维层状材料,具有独特的晶体结构、优异的光电特性和良好的环境稳定性,是制备高性能红外光电子器件的优秀候选材料。 据麦姆斯咨询报道,太原理工大学和西北工业大学的联合科研团队在《激光与红外》期刊上发表了以“二维Bi₂O₂Se光电特性及其光电子器件研究进展”为主题的文章。该文章第一作者为赵子扬,主要从事微纳光电子器件方面的研究工作。通讯作者为崔艳霞教授,主要从事微纳光子与光电子学领域的研究工作。 本文综述了基于2D Bi₂O₂Se材料光电子器件的研究进展。首先,介绍了2D Bi₂O₂Se的晶体结构、能带结构及其光电特性。然后,详述了Bi₂O₂Se材料的常见制备方法,包括化学气相沉积法和水热合成法。此外,综述了Bi₂O₂Se材料在场效应晶体管、光电探测器和光开关领域的应用现状。最后,我们总结了全文,并对Bi₂O₂Se材料的发展进行了展望。 2D Bi₂O₂Se的结构和性质 晶体结构和能带结构 Bi₂O₂Se室温下形成四方结构,具有14/mmm的空间群对称性(a=b=3.88Å,c=12.16Å),如图1(a)所示,八个Bi原子位于立方体的顶点,[Bi₂O₂]²ⁿ⁺ₙ阳离子层和[Se]²ⁿ⁻ₙ阴离子层通过弱静电相互作用沿c轴交替堆叠,层厚为0.61 nm,其层状性质使其非常适合制造低至几层原子厚度的电子器件。与常见的范德瓦尔斯(vdWs)层状材料不同,Bi₂O₂Se是离子层状材料。但是Bi₂O₂Se仍然表现出典型2D材料的特性,如其带隙和光吸收会随层数的变化而改变。Wei等人认为Bi₂O₂Se是一种拉链2D 材料,并提出了“拉链模型”,如图1(b)所示。单层Bi₂O₂Se的结构为Se0.5-Bi₂O₂- Se0.5,其顶部和底部均为Se原子,通过多个单层的堆叠形成多层结构。对于多层Bi₂O₂Se,Se层是由下一层上表面50% Se和上一层下表面50% Se接合而成。这种堆叠方式类似于日常生活中的拉链,因此被称为“拉链模型”。在实验中,也确实观察到了Bi₂O₂Se薄片中的拉链状结构。并且Wei等人通过理论研究表明,Bi₂O₂Se的层间作用力大于MoS₂、BP等材料的范德瓦尔斯力,这种独特的晶体结构使得其具有优越的环境稳定性。如图1(d)所示,在Wu等人的实验研究中,Bi₂O₂Se晶体的表面形态和粗糙度即使在空气中暴露数月后也几乎保持不变。Li等人发现在空气中暴露超过三个月的Bi₂O₂Se器件表现出稳定的光响应性能。这些结果均表明Bi₂O₂Se具有良好的环境稳定性。Li等人还通过变温测量实验发现,Bi₂O₂Se纳米片在80~300 K不同温度下的响应度以及响应时间几乎保持在同一水平,这可能是由于超薄Bi₂O₂Se纳米片在其带隙中没有表面陷阱态或浅缺陷能级。 图1 Bi₂O₂Se的晶体结构 电子能带结构是研究2D材料电学性质和光学性质的重要依据。Bi₂O₂Se具有中等且可调谐的带隙,ARPES测量图显示其导带和价带之间存在一个间接带隙,数值为0.8±0.05 eV。Ma等人利用第一性原理计算得到了Bi₂O₂Se的能带结构,如图2(a)所示。具体地,Bi₂O₂Se体单晶表现出0.85 eV的间接带隙,其导带底(CCBM)由O原子的2p轨道和Bi原子的6p轨道共同贡献,而价带顶(VBM)则主要来源于O原子的2p轨道和Se原子的p轨道。适当的应变可以使Bi₂O₂Se从间接带隙半导体转变为直接带隙半导体。由于量子限制效应,Bi₂O₂Se从单层到体显示出与层数相关的电子带隙(1.3-0.8 eV)、电子有效质量(0.20-0.14 m₀)和光学带隙(2.0-1.5 eV)。对于厚度大于八层(~5 nm)的Bi₂O₂Se晶体,其电子能带结构与体相非常接近,如图2(c)所示。此外,Wu等人对1-7层的Bi₂O₂Se的电子结构演化进行了计算,随着层数的增加,Bi₂O₂Se的带隙会逐渐变小,如图2(b)所示。Yin等人对Bi₂O₂Se晶体进行了角分辨光电子能谱(ARPES)测量。实验结果表明,Bi₂O₂Se表现出约0.8 eV的间接带隙,如图2(d)所示。并且利用ARPES测得的实验数据,他们计算出Bi₂O₂Se的电子有效质量为0.14 m₀,这一数值低于硅的电子有效质量(0.26 m₀)。这种低有效质量、合适的带隙的优异特性有利于高性能电子器件的制备。 图2 Bi₂O₂Se的电子能带结构 光电特性 2D Bi₂O₂Se材料具有高的电子迁移率,在1.9 K下,其电子迁移率约为28900 cm²·V⁻¹·S⁻¹,室温下最大为450 cm²·V⁻¹·S⁻¹。Wu等人对Bi₂O₂Se纳米片进行了霍尔效应测量,室温下样品的霍尔迁移率μapp表现出明显的厚度依赖性。如图3(a)所示,对于较厚的样品,μHall保持在200 cm²·V⁻¹·S⁻¹左右,但对于小于6.2 nm的样品,μHall则会突然下降。这种厚度依赖的迁移率特性可归因于2D Bi₂O₂Se纳米片中严重的界面/表面散射。 图3 Bi₂O₂Se的光电特性 同时实验表明,Bi₂O₂Se材料的电子迁移率与载流子浓度之间成反比,如图3(b)所示。此外,Li等人对基于Bi₂O₂Se的柔性装置弯曲500次后,发现该装置的光响应仍然保持高度稳定性。2D Bi₂O₂Se的这些特性表明,它在未来超快、柔性光电器件等领域具有广阔的应用前景。由于Bi₂O₂Se材料具有良好的室温电子迁移率,大尺寸的Bi₂O₂Se晶体可作为新型的光伏材料。Liu等人报道了单层Bi₂O₂Se和纳米片的光学性质和光载流子动力学。他们利用光致发光(PL)和透射谱研究了Bi₂O₂Se纳米片中的直接光学跃迁,图3(c)中的曲线(Ⅰ)是样品在532 激光激发下的PL光谱,可知光致发光峰值约为720 nm(1.72 eV),宽度约为70 nm,这个宽度大约是典型单层TMD的两倍。他们把PL峰的展宽归因于声子均匀展宽和缺陷非均匀展宽两个方面。此外,单层Bi₂O₂Se薄膜表现出强烈的光吸收饱和激子-激子相互作用,其激子扩散系数比纳米板大几倍,表明单层Bi₂O₂Se薄膜的传输性能更好,这些优异的性能使其成为一种很有前途的非线性光学材料。此外,Zhang等人的理论研究表明,应变工程是调节Bi₂O₂Se光学性质的一种很有前途的方法。如图3(d)所示,通过对单层Bi₂O₂Se施加适当的应变,光响应可以覆盖从紫外到近红外(UV NIR)的范围,如此宽的响应波段表明Bi₂O₂Se材料在近红外光电器件中具有巨大的应用潜力。 2D Bi₂O₂Se的制备方法 制备Bi₂O₂Se的方法主要有化学气相沉积法(CVD)和水热合成法两种,下面我们将对这两种方法的研究进展进行详细介绍。 化学气相沉积法 气相沉积法是制备高质量、大面积二维材料的一种常见方法。该方法具有操作灵活、样品尺寸与形貌可控等优点,所以该方法是目前制备2D Bi₂O₂Se的主流方法。由于实验设备、环境和需求的不同,不同研究团队给出的生长条件有一定的差别。通过对生长条件(如温度、反应物、压强以及生长时间等)的调控可以制备出不同尺寸、不同形状以及不同厚度的Bi₂O₂Se材料。其中衬底温度对生长的影响非常重要,过高和过低都会导致生长出来的样品不理想。当衬底温度相对较低时,前驱体的吸收率相对较高。因此,被吸收的前驱体更有可能在衬底上聚集成核,然后结晶成具有更小畴尺寸和更大成核位点密度的Bi₂O₂Se纳米片。相反,当温度过高时,前驱体的吸收率减小,吸收行为逐渐成为 晶体生长的主要步骤,导致Bi₂O₂Se纳米片的畴尺寸较小。与TMD中的范德华力相比,Bi₂O₂Se层间静电相互作用较强,这会导致Bi₂O₂Se倾向于沿垂直方向生长,所以需要选择合适的衬底来减少其垂直生长的趋势,以制备超薄的、大面积的2D Bi₂O₂Se薄膜。氟晶云母的K⁺层和Bi₂O₂Se的Se₂-层之间存在较强的静电相互作用,会促进Bi₂O₂Se的横向生长,所以氟晶云母衬底是生长Bi₂O₂Se材料最常用的衬底。 Li等开发了一种空间限制的CVD方法,实现了Bi₂O₂Se纳米结构的外延生长。通过控制生长温度,可以合成各种形态的Bi₂O₂Se。He等通过把生长温度控制在650-700 ℃,生长时间控制在10-30分钟,制备出了高质量的超薄Bi₂O₂Se纳米片,其厚度在10 nm以下,横向尺寸在10 μm左右。而Tong等人用改进的CVD法生长出高质量的大面积(400-32000 μm²)的Bi₂O₂Se纳米片。Wu等人的研究表明,Bi₂O₂Se的尺寸可以通过改变生长温度进行调节,如图4(a)所示,他们在570 ℃下合成了畴尺寸为200 μm、厚度范围为2-4层的超光滑大尺寸单晶,并且还实现了厚度仅为0.9 nm的单层Bi₂O₂Se的生长。一般情况下,都是先将Bi₂O₂Se沉积在云母衬底上,然后再将其转移到所需的衬底上制备特定的器件。但是这种转移过程会在一定程度上降低材料的质量。Liang等提出了一种全新的生长机制,如图4(c)所示,他们利用单源Bi₂Se₃在二氧化硅(SiO₂)衬底上直接合成了Bi₂O₂Se,从而避免了转移过程。其中SiO₂是非晶态的,在750 ℃高温下氧-硅键会发生断裂,从而在表面产生氧气。然后氧气与Bi₂Se₃结合形成~5 nm厚度的Bi₂O₂Se。用Bi₂O₃和Bi₂Se₃作为前驱体是化学气相沉积法制备Bi₂O₂Se最为常见的生长模式。但Bi₂O₃和Bi₂Se₃双蒸发源的存在使得Bi和Se的浓度比无法得到合理的控制,从而会影响Bi₂O₂Se纳米片的横向生长,不利于获得大尺寸和高质量的样品。Usman Khan等利用单一蒸发源通过常压气固法获得了厚度低至单层的毫米级Bi₂O₂Se单晶,如图4(d)所示。 图4 典型的Bi₂O₂Se生长方法 水热合成法 水热法是一种低成本、低温生长Bi₂O₂Se低维结构的简单方法,也被称为复合熔盐法(CMS)。在室温下,Ghosh等人在碱性溶液(NaOH和KOH)中将(SeC(NH₂)₂)和Bi(NO₃)₃混合,碱性溶液促进Bi(NO₃)₃和SeC(NH₂)₂分别水解生成BiONO₃和Se²⁻,BiONO₃与Se²⁻发生反应生成了Bi₂O₂Se纳米片。他们制备得到的Bi₂O₂Se薄片的横向尺寸在100-200 nm之间,大多数薄片的厚度约为2 nm。随后,Chen等人以LiNO₃和KNO₃为复合熔盐,采用共沉淀法合成了Bi₂O₂Se晶体,如图5(a)所示。Sun等人的研究表明了LiNO₃中的Li+通过静电力吸附在Bi₂O₂Se的[001]面上,阻止了Se层与BiO⁺离子的附着,极大地限制了[001]方向的生长速率,从而得到具有较薄形貌的纳米片,如图5(b)所示。当LiNO₃浓度越来越高时,限制[001]方向生长速率的效果会更大。水热法虽然具有操作简单、成本低的优点,但是对样品质量的控制与化学气相沉积法相比还存在一定的差距,所以大部分研究者们还是采用CVD法来制备2D Bi₂O₂Se材料。 图5 常用的水热合成法示意图 基于Bi₂O₂Se的电子及光电子器件 2D Bi₂O₂Se具有独特的晶体结构、高载流子迁移率和优越的环境稳定性,这些突出的性能使其成为制备高性能电子和光电子器件的候选材料。 场效应晶体管 场效应晶体管作为现代电子技术的关键元件,已广泛应用于传感器和航空航天等领域。2D Bi₂O₂Se由于其优异的电学性质,被认为是未来高速和低功耗场效应晶体管的很有前途的沟道材料。 Xu等人通过第一性原理的能带结构计算和量子输运模拟对单层/双层Bi₂O₂Se与具有不同功函数的六种金属(Au、Ag、Se、Ti、Pt和Pd)之间的接触类型进行了研究。结果表明:双层和Bi₂O₂Se与六种金属之间均可以实现n型欧姆接触,基于此可以实现高性能的多层Bi₂O₂Se场效应管。高的载流子浓度会导致静电栅控制效果较差,阈值电压不合适,不利于制备高性能低功耗器件。Peng等人利用硒粉和Bi₂O₃作为蒸发源生长出具有超低载流子浓度的Bi₂O₂Se纳米片,性能如图6(a)所示,利用所制得的低载流子浓度样品,Bi₂O₂Se场效应晶体管的阈值电压被大大降低,同时快速开关行为得以保持。Fu等人利用PS(聚苯乙烯)将云母上的Bi₂O₂Se转移到Si/SiO₂衬底上,制备了背栅调控的场效应管。通过调控Bi₂O₂Se的载流子浓度,器件的响应度最高可以达到10⁵A·W⁻¹,响应速度可以达到100 μs。 图6 Bi₂O₂Se晶体的迁移率特性和FET示意图 光电探测器 光电探测器是一种将光信号转换为电信号的光电子器件,在红外探测、通信和生物医学等领域有着广泛的应用。与其他2D材料相比,Bi₂O₂Se具有更高的电子迁移率和更好的稳定性,并且具有非常适合近红外光电探测的0.8 eV带隙宽度,研究者们利用2D Bi₂O₂Se制备了很多不同结构的光电探测器。 基于Bi₂O₂Se的光电导型光电探测器表现出优异的探测性能。Li等人在云母衬底上生长了Bi₂O₂Se,然后蒸镀了Cr/Au电极制成了红外光电探测器。该探测器在808 nm红外激光照射下,表现出6.5 A·W⁻¹的响应度、8.3 ×10¹¹Jones的比探测率与2.8 ms的响应速度。Yin等利用Ti/Au电极制备了超敏感的Bi₂O₂Se红外光电探测器,其探测波长可拓展到1700 nm,并且对1200 nm的红外光表现出6.5 A·W⁻¹的响应度,本征光响应时间达到1 ps。Chen等人构建了一种蝶型天线辅助的宽带(1R到THz)Bi₂O₂Se光电探测器。该探测器的电极为对称的蝶形,可起到天线的作用,此蝶形天线可将光子耦合到亚波长沟道中,从而会对太赫兹波段的探测起到一定的增益和敏化作用,如图7(a)所示。该器件在1R和THz区域的光响应源于不同的响应机制。在1R区域,非平衡载流子是由Bi₂O₂Se中的光生电子-空穴对引起的。而在太赫兹区域,光子能量远小于Bi₂O₂Se的带隙,因此不会激发电子-空穴对,此时由电磁感应阱通过金属电极注入载流子。室温下,该探测器的响应度在1550 nm处达到58 A·W⁻¹,响应时间和噪声等效功率(NEP)分别为476 ns和0.2 pW·Hz-1/2。Yang等人制备了多层Bi₂O₂Se(30 nm)光电探测器,该探测器具有850-1550 nm范围内超灵敏光响应,响应度、响应时间、EQE和比探测率分别为101 A·W⁻¹(900 nm)、30 ms、20300%和1.9×10¹⁰ Jones。他们的研究表明:多层Bi₂O₂Se比薄层具有更好的光响应性能,多层Bi₂O₂Se的光吸收高于薄层Bi₂O₂Se,可以诱导更高的光电流;而且由于其较窄的带隙,多层Bi₂O₂Se提供了比薄层Bi₂O₂Se更宽的光谱响应。 电极沉积或样品转移过程中产生的不良缺陷或污染物会导致光电探测器的性能下降。在Liu等的研究中,在探针的辅助下,他们将Au电极转移到生长在氟晶云母衬底上的Bi₂O₂Se薄膜顶部,避免了传统光刻方法(紫外光刻或电子束光刻)带来的污染物,制备了基于Au/Bi₂O₂Se结的高效光电探测器。此外,通过增强Au/Bi₂O₂Se界面和Bi₂O₂Se沟道上的电场强度,优化器件退火温度(消除MSM界面处粘附的水/氧),缩小Au/Bi₂O₂Se界面的van derWaals间隙,缩短器件沟道长度,器件的整体性能得以提高。该器件的最大光响应度为9.1 A·W⁻¹,器件响应时间可达36 us,并且具有从360 nm到1090 nm的宽带光谱响应。 基于Bi₂O₂Se的晶体管型光电探测器也表现出优异的探测性能。Tong等人利用CVD在云母衬底上构建了Bi₂O₂Se顶栅光电晶体管。该光电晶体管显示出从360到1800 nm的宽带光电探测,在360 nm处其最大响应度为1.08×10⁵ A·W⁻¹。在405 nm光照下,顶栅Bi₂O₂Se光电晶体管的响应度、EQE和比探测率分别达到5.01×10⁴ A·W⁻¹、1.5×10⁷%和8.2×10¹²Jones。这种优异的性能可归因于光选通、光伏和光热效应的协同作用。对于Bi₂O₂Se的响应机制,Yang等人对光照和局部加热引起的电流进行了详细的研究,他们认为Bi₂O₂Se光电探测器的主要光响应机理不仅是光电导效应,还有光热效应下热载流子引起的热辐射效应。Chen等人构建了基于Bi₂O₂Se纳米片的三电极光电化学(PEC)型自供电光电探测器,该探测器可以在没有外加电压的情况下工作。三电极系统由两个工作电路组成,工作电极和参比电极组成测量电路,用于测量电化学反应过程;工作电极和反电极组成极化电路,用来传递电子形成回路,该器件具有优异的时间稳定性和周期稳定性。 此外,将Bi₂O₂Se与其他2D材料堆叠在一起构成的异质结构可以大幅度改善光电探测性能。因2D材料表面没有阻碍电子传输的悬挂键或者表面态等,并且层与层之间依靠范德瓦尔斯力连接,所以可以避免了传统异质结易出现晶格失配的现象,有助于制备理想的范德华异质结构。此外,2D材料的种类很多,其带隙分布十分广泛,可以覆盖从紫外到远红外波段从而实现红外探测。Yang等人构建了具有Ⅱ型能带排列的Bi₂O₂Se/MoSe₂异质结光电探测器。该器件具有从可见光(405 nm)到近红外(808 nm)的宽带检测能力,在780 nm处的响应度为413.1 mA·W⁻¹,探测率为3.79×10¹¹ Jones。并且与2D Bi₂O₂Se光电探测器相比,暗电流显著降低。随后,Liu等人构建了基于Bi₂O₂Se/BP vander Waals异质结的宽带光电探测器。该器件表现出p-n二极管特性,电流整流比为~20。得益于vdW异质结可以抑制暗电流并促进载流子的快速分离,该探测器在700 nm处的响应度为500 A·W⁻¹,D达到2.8×10¹¹ Jones,响应时间为9 ms,比单个BP(190 ms)和Bi₂O₂Se(180 ms)器件快20多倍。Bi₂O₂Se在带隙(0.8 eV或λ=1550 nm)附近较弱的光响应限制了其在宽红外光谱中的应用。窄带隙半导体(PbS、PbSe、HgSe等)的胶体量子点(CQD)具有高消光系数和带隙可调的特性,将它们与2D材料相结合,利用异质结界面处的光门控效应可以提高响应度。Luo等人通过在高迁移率2D Bi₂O₂Se上旋涂一层对红外敏感的PbSe量子点,制备出一种宽带混合光电探测器。 图7 典型的光电探测器结构 通过PbSe胶体量子点(CQD)对Bi₂O₂Se纳米片的敏化,进一步提高了该探测器对红外光的吸收,可实现长达2 μm的短波红外探测(响应度>10³ A·W⁻¹)。PbSe CQD与Bi₂O₂Se形成Ⅱ型界面,该界面使PbSe CQD在光照下向Bi₂O₂Se注入电荷。与纯Bi₂O₂Se相比,PbSe和Bi₂O₂Se之间的Ⅱ型界面带偏移不仅提高了器件的响应度,而且将响应时间提高到约4 ms,这比PbSe CQD快了约300倍。 光开关 脉冲激光可由光开关产生,性能较好的光开关是获得超短脉冲激光的关键。它可以通过在超快时间尺度上切换吸收来产生短脉冲输出。光开关是一种非线性光学器件,也称为无源可饱和吸收体(SA)。在强光下,SA被漂白,可以使大部分腔内能量通过SA到达反射镜,并再次反射回激光腔中;在弱光下,SA表现出吸收未饱和的特性,其将吸收掉所有入射光,从而将这部分弱光从激光腔中去除,表现了调Q锁模的抑制作用。目前中红外脉冲激光正日益成为生物医学、传感、成像和光通信等科学应用的首选光源。但是限制中红外脉冲激光器的因素之一是缺乏能够产生具有宽带响应脉冲的光开关。Tian等人的研究表明,Bi₂O₂Se基饱和吸收体具有0.8~5.0 μm的超宽带可饱和非线性光学响应,如图8(a)所示。他们设计了一种以Bi₂O₂Se为光开关的波长为3.0 μm的Q开关激光器。当泵浦功率从77.9 mW增加到186 mW,重复频率从28.57 kHz增加到62.5 kHz,而脉冲宽度从5.9 μs单调减少到2.0 μs,这非常符合典型的调Q特性,如图9(b)所示。尽管该技术类似于石墨烯、黑磷等二维材料,但基于Bi₂O₂Se的光开关在可扩展到更宽波长。此外,Long等人对2D材料异质结可饱和吸收体在激光器中的应用进行了研究,发现异质结的光学互补效应对得到调制深度大、输出脉宽窄、峰值功率高的可饱和吸收体非常有利。因此,具有优异性能的Bi₂O₂Se基异质结可饱和吸收体具有广阔的应用前景。 图8 光开关特性 总结与展望 2D Bi₂O₂Se材料由于具有高电子迁移率、中等带隙和良好稳定性等优异特性从而获得了广泛的关注和研究。尽管2D Bi₂O₂Se发展非常迅速,但对其的探索还处于初级阶段,仍然面临着一些问题与挑战。首先,为了满足工业应用的要求,需要开发一种简便、低成本的制备方法,来合成厚度可控的晶圆级2D Bi₂O₂Se。虽然目前采用CVD或MBE方法可在外延衬底上合成高质量的Bi₂O₂Se单晶,但是此类单晶薄膜的生长严重依赖于钙钛矿氧化物衬底(如STO或LAO),而这些衬底的价格昂贵且尺寸有限。为了扩大生产规模并降低成本,在低成本的氟晶云母衬底上获得大面积且高质量的Bi₂O₂Se单晶是有利的,或者直接在Si/SiO₂衬底上合成大面积的2D Bi₂O₂Se则更为便捷。其次,由于材料在转移过程中存在一定的缺陷,使得制成的器件性能有所下降,所以优化转移工艺对制备高性能器件也非常关键。最后,2D Bi₂O₂Se作为一种优异的热电材料,具有良好的热电转换效率,并且可以通过掺杂Cl、Ag、Sb等元素以及应变工程来提高其热电品质因数,但是基于2D Bi₂O₂Se的热电器件却研究甚少,需要进一步开发。总而言之,2D Bi₂O₂Se作为一种新型半导体材料,有望在未来高速红外光电探测器等领域取得广泛的应用。 这项研究获得国家自然科学基金项目(No.U21A20496、No.61922060、No. 61775156、No.61805172、No.12104334、No.62174117、No.61905173)、山西省自然科学基金面上青年基金(No.20210302123154、No.20210302123169)、山西省回国留学人员科研资助项目(No.2021-033)、山西浙大新材料研究院基础研究类项目(No.2021SX-FR008)和吕梁市高层次科技人才引进专项项目(No.Rc2020206、No.Rc2020207)的资助和支持。
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